我所杨彤彤博士以第一作者在《J. Am. Chem. Soc.》上发表光谱描述符首次利用AIGC实现催化结构设计

近期，我所杨彤彤博士以第一作者在化学类顶级学术期刊《J. Am. Chem. Soc.》上发表题为“Catalytic Structure Design by Al Generating with Spectroscopic Descriptors”的研究论文，江俊所长为文章的通讯作者。

我所江俊教授团队通过振动光谱的机器学习（ML）建立了光谱与结构、性质之间的定量关系，并基于光谱描述符实现了催化的定制。该工作以金属原子分散在金属氧化物载体上的单原子催化剂（SACs）为例，研究了二氧化碳还原反应（CO₂RR）中关键中间分子CO的吸附状态与光谱特征之间的定量关系。光谱的连续性和提供的物理约束保证了生成结构的稳定性。研究团队基于光谱描述符建立了一个ML-1模型，研究吸附能（Eads）和电荷转移（Δq）等性质，以及另一个ML-2模型，反演吸附分子CO的结构。基于上述两个ML模型，开发了催化结构设计的AIGC工作流程。

图1: 通过光谱描述符设计具有所需吸附能的催化结构的流程图。(1)计算CO在负载在金属氧化物上的金属单原子催化剂上的吸附光谱，然后随机生成大量的CO光谱。(2)利用CO光谱通过ML-1模型预测吸附能；(3)根据所需的吸附能筛选CO光谱，然后利用ML-2模型预测CO结构信息；(4)利用DFT方法验证吸附能。

图2: 利用AIGC生成50个所需的吸附能的催化结构并通过DFT进行吸附能验证。(a)-(d) 分别表示TiO₂-Cu-CO、TiO₂-Cu-NO、TiO₂-Ag-CO和MgO-Cu-CO体系。横坐标表示期望的吸附能，纵坐标表示DFT得出的吸附能，图中显示出了其平均值。

本研究的主要目标是利用AIGC方法实现催化结构的定制，即根据所需的吸附能设计出合适的催化结构，也提供了一种切实可行的详细流程，展示了催化结构定制的效果，并为催化结构设计提供了一种新的思路和工具。

文章链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c09299